Весной 1900 г. Деникин возвратился для дальнейшего прохождения службы во 2-ю полевую артиллерийскую бригаду. Когда переживания по поводу явной несправедливости несколько утихли, из Белы он написал личное письмо военному министру Куропаткину, вкратце изложив «всю правду о том, что было». По его признанию, ответа он не ждал, «захотелось просто отвести душу». Неожиданно в конце декабря 1901 г. из штаба Варшавского военного округа пришло известие о причислении его к Генеральному штабу.
В июле 1902 г. Деникин был назначен старшим адъютантом штаба 2-й пехотной дивизии, стоявшей в Брест-Литовске. С октября 1902 г. по октябрь 1903 г. он отбывал цензовое командование ротой 183-го пехотного Пултуского полка, стоявшего в Варшаве.
С октября 1903 г. служил старшим адъютантом штаба 2-го кавалерийского корпуса. С началом Японской войны Деникин подал рапорт о переводе в действующую армию.
В марте 1904 г. он был произведен в чин подполковника и командирован в штаб 9-го армейского корпуса, где получил назначение на должность начальника штаба 3-й Заамурской бригады пограничной стражи, охранявшей железнодорожный путь между Харбином и Владивостоком.
В сентябре 1904 г. был переведен в штаб Манчжурской армии, назначен штаб-офицером для особых поручений при штабе 8-го армейского корпуса и вступил в должность начальника штаба Забайкальской казачьей дивизии генерала П.К. Ренненкампфа. Участвовал в Мукденском сражении. Позднее занимал должность начальника штаба Урало-Забайкальской казачьей дивизии.
В августе 1905 г. был назначен начальником штаба Сводного кавалерийского корпуса генерала П.И. Мищенко; за боевые отличия произведен в чин полковника. В январе 1906 г. Деникин был назначен штаб-офицером для особых поручений в штаб 2-го кавалерийского корпуса (Варшава), в мае – сентябре 1906 г. командовал батальоном 228-го пехотного резервного Хвалынского полка, в декабре 1906 г. переведен на должность начальника штаба 57-й пехотной резервной бригады (Саратов), в июне 1910 г. назначен командиром 17-го пехотного Архангелогородского полка, стоявшего в Житомире.
В марте 1914 г. Деникин был назначен исправляющим должность генерала для поручений при командующем войсками Киевского военного округа и в июне произведен в чин генерал-майора. Позднее, вспоминая о том, как началась для него Великая война, он писал: «Начальник штаба Киевского военного округа генерал В. Драгомиров был в отпуску на Кавказе, дежурный генерал тоже. Я заменял последнего, и на мои еще неопытные плечи легла мобилизация и формирование трех штабов и всех учреждений – Юго-Западного фронта, 3-й и 8-й армий».
В августе 1914 г. Деникин был назначен генерал-квартирмейстером 8-й армии, которой командовал генерал А.А. Брусилов. Он «с чувством большого облегчения сдал свою временную должность в киевском штабе вернувшемуся из отпуска дежурному генералу и смог погрузиться в изучение развертывания и задач, предстоящих 8-й армии». В качестве генерал-квартирмейстера он принял участие в первых операциях 8-й армии в Галиции. Но штабная работа, по его признанию, его не удовлетворяла: «Составлению директив, диспозиций и нудной, хотя и важной, штабной технике я предпочитал прямое участие в боевой работе, с ее глубокими переживаниями и захватывающими опасностями». И когда ему стало известно, что освобождается должность начальника 4-й стрелковой бригады, он сделал все, чтобы уйти в строй: «Получить в командование такую прекрасную бригаду было пределом моих желаний, и я обратился к… генералу Брусилову, прося отпустить меня и назначить в бригаду. После некоторых переговоров согласие было дано, и 6 сентября я был назначен командующим 4-й стрелковой бригадой». Судьба «железных стрелков» стала судьбой Деникина. За время командования ими он получил почти все награды Георгиевского статута. Участвовал в Карпатском сражении 1915 г.
В апреле 1915 г. «Железная» бригада была переформирована в 4-ю стрелковую («Железную») дивизию. В составе 8-й армии дивизия приняла участие в Львовской и Луцкой операциях. 24 сентября 1915 г. дивизия взяла Луцк, и Деникин за боевые заслуги был досрочно произведен в генерал-лейтенанты. В июле 1916 г. в ходе Брусиловского прорыва дивизия взяла Луцк вторично.
В сентябре 1916 г. он был назначен командующим 8-м армейским корпусом, который вел боевые действия на Румынском фронте. В феврале 1917 г. Деникин получил назначение помощником начальника штаба верховного главнокомандующего русской армией (Могилев), в мае – главнокомандующим армиями Западного фронта (штаб в Минске), в июне – помощником начальника штаба верховного главнокомандующего, в конце июля – главнокомандующим армиями Юго-Западного фронта (штаб в Бердичеве). После Февральской революции Деникин по мере возможности противодействовал демократизации армии: в «митинговой демократии», деятельности солдатских комитетов и братании с противником он видел только «развал» и «разложение». Он защищал офицеров от насилия со стороны солдат, требовал введения смертной казни на фронте и в тылу, поддерживал планы верховного главнокомандующего генерала Л.Г. Корнилова установить в стране военную диктатуру для подавления революционного движения, ликвидации Советов и продолжения войны. Он не скрывал своих взглядов, публично и твердо отстаивая интересы армии, как он их понимал, и достоинство русского офицерства, что сделало его имя особенно популярным среди офицеров. «Корниловский мятеж» поставил точку в военной карьере Деникина в рядах старой русской армии: по распоряжению главы Временного правительства А.Ф. Керенского он был снят с должности и 29 августа арестован. После месячного содержания на гарнизонной гауптвахте в Бердичеве 27 – 28 сентября его перевели в г. Быхов (Могилевская губерния), где находились в заключении Корнилов и другие участники «мятежа». 19 ноября по приказу начальника штаба верховного главнокомандующего генерала Н.Н. Духонина был освобожден вместе с Корниловым и другими, после чего уехал на Дон.
